智能可穿戴電子設(shè)備發(fā)展迅猛，化學(xué)電池作為傳統(tǒng)的供能方式需要定期更換和維護(hù)，限制了其規(guī)模化應(yīng)用。熱電技術(shù)可直接將熱能轉(zhuǎn)換成電能，并具有無(wú)機(jī)械轉(zhuǎn)動(dòng)部件、安全、環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)，為解決智能可穿戴電子設(shè)備的用電問(wèn)題提供了優(yōu)選方案。但目前柔性熱電膜材料熱電性能普遍較低，且發(fā)電器件多采用平面結(jié)構(gòu)，限制了器件集成度和冷熱端溫差，導(dǎo)致器件輸出功率低，難以驅(qū)動(dòng)電子設(shè)備正常運(yùn)轉(zhuǎn)。

研究團(tuán)隊(duì)采用化學(xué)溶液法，結(jié)合抽濾和快速熱壓等技術(shù)，在尼龍襯底上創(chuàng)新性制備出一種高性能柔性 Ag2Se／rGO 復(fù)合熱電膜材料。Ag2Se 納米線作為主要成分，具有強(qiáng)的（013）取向，該晶向有利于電子傳輸；多孔結(jié)構(gòu)的尼龍襯底不僅可以增強(qiáng)與 Ag2Se 之間的結(jié)合力，還賦予了復(fù)合膜材料良好的柔韌性。網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的 rGO 提供了快速導(dǎo)電通道，與 Ag2Se 之間的界面可以通過(guò)能量過(guò)濾效應(yīng)過(guò)濾低能載流子，使得材料電導(dǎo)率和 Seebeck 系數(shù)顯著提高；這些界面還可以散射聲子，降低晶格熱導(dǎo)率。綜合上述措施，團(tuán)隊(duì)成功解耦部分熱－電參數(shù)，大幅度提高了 Ag2Se 材料的熱電性能，研制出 ZT 值高達(dá) 1.28 的柔性 Ag2Se／rGO 復(fù)合熱電膜材料，處于國(guó)際領(lǐng)先水平。

▲ 柔性 Ag2Se / rGO 復(fù)合熱電膜材料和發(fā)電器件性能圖

利用自制的 Ag2Se／rGO 復(fù)合熱電膜材料，研究團(tuán)隊(duì)采用拱橋結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)理念，借助硅膠半球，進(jìn)一步開(kāi)發(fā)出一種由 100 對(duì)熱電腿組成的三維面外結(jié)構(gòu)柔性發(fā)電器件。硅膠半球的結(jié)構(gòu)有利于建立溫差，提高熱電腿排列密度，從而解決了平面型柔性發(fā)電器件溫差小、熱電臂集成度低導(dǎo)致器件輸出性能差的問(wèn)題。該發(fā)電器件展現(xiàn)出了高達(dá) 9.8μWcm?2K?2 的超高歸一化功率密度，是 Ag2Se 基柔性發(fā)電器件的最高值，并成功通過(guò)環(huán)境與人體的溫差發(fā)電驅(qū)動(dòng)手表、溫濕度等電子器件。

▲ 柔性可穿戴發(fā)電器件應(yīng)用展示

這一研究將熱電轉(zhuǎn)換技術(shù)成功應(yīng)用于柔性發(fā)電器件，提升了智能可穿戴電子設(shè)備的供能方式，對(duì)其規(guī)模化應(yīng)用具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。

中國(guó)科學(xué)院電工研究所為論文第一完成單位，電工所博士研究生張琳為論文第一作者。電工所研究員丁發(fā)柱、副研究員商紅靜等為論文共同通訊作者。