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智能可穿戴電子設備發展迅猛,化學電池作為傳統的供能方式需要定期更換和維護,限制了其規模化應用。熱電技術可直接將熱能轉換成電能,并具有無機械轉動部件、安全、環保等優點,為解決智能可穿戴電子設備的用電問題提供了優選方案。但目前柔性熱電膜材料熱電性能普遍較低,且發電器件多采用平面結構,限制了器件集成度和冷熱端溫差,導致器件輸出功率低,難以驅動電子設備正常運轉。

研究團隊采用化學溶液法,結合抽濾和快速熱壓等技術,在尼龍襯底上創新性制備出一種高性能柔性 Ag2Se/rGO 復合熱電膜材料。Ag2Se 納米線作為主要成分,具有強的(013)取向,該晶向有利于電子傳輸;多孔結構的尼龍襯底不僅可以增強與 Ag2Se 之間的結合力,還賦予了復合膜材料良好的柔韌性。網狀結構的 rGO 提供了快速導電通道,與 Ag2Se 之間的界面可以通過能量過濾效應過濾低能載流子,使得材料電導率和 Seebeck 系數顯著提高;這些界面還可以散射聲子,降低晶格熱導率。綜合上述措施,團隊成功解耦部分熱-電參數,大幅度提高了 Ag2Se 材料的熱電性能,研制出 ZT 值高達 1.28 的柔性 Ag2Se/rGO 復合熱電膜材料,處于國際領先水平。

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▲ 柔性 Ag2Se / rGO 復合熱電膜材料和發電器件性能圖

利用自制的 Ag2Se/rGO 復合熱電膜材料,研究團隊采用拱橋結構設計理念,借助硅膠半球,進一步開發出一種由 100 對熱電腿組成的三維面外結構柔性發電器件。硅膠半球的結構有利于建立溫差,提高熱電腿排列密度,從而解決了平面型柔性發電器件溫差小、熱電臂集成度低導致器件輸出性能差的問題。該發電器件展現出了高達 9.8μWcm?2K?2 的超高歸一化功率密度,是 Ag2Se 基柔性發電器件的最高值,并成功通過環境與人體的溫差發電驅動手表、溫濕度等電子器件。

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▲ 柔性可穿戴發電器件應用展示

這一研究將熱電轉換技術成功應用于柔性發電器件,提升了智能可穿戴電子設備的供能方式,對其規模化應用具有重要的現實意義。

中國科學院電工研究所為論文第一完成單位,電工所博士研究生張琳為論文第一作者。電工所研究員丁發柱、副研究員商紅靜等為論文共同通訊作者。

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